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1253年，奉命进行第三次西征，于1256年率主力西征波斯，灭木剌夷国。
1258年，攻破巴格达，擒获阿拔斯王朝哈里发，灭阿拉伯帝国，震动伊斯兰世界。
1259年，进攻叙利亚，组成了蒙古—拉丁同盟，连破阿勒颇、大马士革等城，兵锋直抵加沙。
后因得知蒙哥死讯，遂统军东返，留驻波斯，余部兵败艾因·贾鲁战役，宣告了蒙古人向西扩张的终结。
1262年，又与钦察汗别儿哥争夺外高加索地区。
1264年，受忽必烈册封为伊利汗，建立伊利汗国，并致力于巩固在波斯的统治。
1265年，旭烈兀逝世。
旭烈兀在西亚的征服活动，改变了该地区的政-治版图及各宗教、教派的力量对比，影响欧亚各地乃至非洲。
伊利汗国同元朝的紧密联系，使丝绸之路畅通无阻，加快了神州四大发明西传的速度。
而回回炮、阿拉伯数字、阿拉伯历法等流入神州，旭烈兀更是居功至伟。